計算に必要な入力データはこれですべてです。すなわち、各原子の空間的な相対位置をコンピュータに教えるだけです。このようなファイルはワープロやエディタなどで容易に作成できます、画面を見ながら自在に分子を構成しさらに入力ファイルを作ってくれるソフトウェアも市販されています。小学生でもできると述べたのは、このようなソフトウェアがあるからです。あとは、コンピュータに計算実行の命令を下すだけです。なお、C−Cの結合が図６では単結合になっていますが、これは誤植ではありません。分子軌道法計算において結合次数の情報を入力ファイルに含める必要はなく、その結合の次数がいくらになるのかは計算によって明らかにされます。また、その次数は整数とは限りません。
　次に、計算後の出力データを図７に示しました。実際の出力は1200行余りにわたるので、必要な部分だけを抜粋しました。途中の構造最適化の部分を省略し、最適化構造が得られたところから始めます。なお、構造の最適化は、全エネルギー（原子核間反発ポテンシャル＋全電子エネルギー）が極小値になるまで、ある一定の手順で自動的に分子の立体構造を変化させることによって得られます。最適化構造での原子核間反発エネルギーは33.7原子単位、全電子エネルギーは-77.1原子単位で、両者を合計したものが全エネルギーとなります。次に、最適化された構造パラメータが印字されており、C−C結合距離は1.306Å、C−H結合距離は1.082Å、H−C−C結合角は122.2°であることがわかります。実測値はそれぞれ1.339Å、1.086Å、121.2°です。この例で用いたSTO-3Gという方法は 法の中でも最下級の方法であり、精度の高い方法を用いると、実測値にさらに近い値が得られます。ただし、精度の高さに応じて計算時間は飛躍的に増大します。

　次に分子軌道の形とエネルギー準位が示されていますが、エネルギー準位は原子単位で、形は各原子軌道の係数で表されています（分子軌道１から３は省略）。これをみると、エネルギー準位の低い順番に８番目の分子軌道まで電子が入っていることがわかります。８番目の分子軌道はHOMO（Highest Occupied Molecular Orbital、最も電子を与えやすい軌道）、９番目の分子軌道はLUMO（Lowest Unoccupied Molecular Orbital、最も電子を受け取りやすい軌道）で、両者はフロンティア軌道とも呼ばれ、化学反応性が最も高い分子軌道です。原子軌道の係数 をみると、HOMOは結合性π軌道、LUMOは反結合性π軌道であることがわかります。Chem3Dというソフトを使って、HOMOとLUMOの分子軌道を図８に示しました。いわゆるπ軌道です。また、４番目から７番目の分子軌道は図６中の５本の化学結合に寄与する分子軌道ですが、これらをみると各電子が分子中に非局在化していることがわかります。すなわち、エチレン分子などにおける「 2混成軌道」というものは、一部分子の化学結合様式を説明するために考え出された人工的な概念で、真実を表してはいないのです。

　さらに被占分子軌道の係数を用いてMullikenのポピュレーション解析が行なわれ、各原子上の電荷量が計算されています。これによると、エチレン分子中の炭素原子と水素原子はそれぞれ-0.127と+0.064の電荷を持っていることがわかるでしょう。なお、各原子上に電荷を振り分ける（全体で０）方法にはいくつかあり、デフォルトのMullikenポピュレーション解析が気に入らなければ、入力ファイルのキーワードの行で他の方法を指定します。最後に計算結果の要約がなされ、出力は終わります。cpu timeは14秒（Pentium4、1.8GHz）ですが、この時間は分子軌道法の種類で２桁以上異なり、おおまかに原子数の３乗に比例します。なお、Gaussianシリーズは大型からパソコンまで対応しています。
　以上はごく簡単な計算例でしたが、さらに進んだ研究、たとえば、各種スペクトルの予測や反応機構解析なども、入力ファイルにいくつかのキーワードを追加することによって行うことができます。

　上記の計算結果は、表面酸素原子の負電荷密度の違いという観点からモンモリロナイトとバーミキュライトの表面特性の違いを説明することはできないことを意味しています。すなわち、この両鉱物の表面特性の違いを説明するためには、表面酸素原子だけではなく、層全体としての電荷分布を分子軌道法で求め、それを再現するモデルを組んで分子動力学やモンテカルロ計算を行うことが必要となります。
　電荷分布のほかに、四面体層置換鉱物と八面体層置換鉱物の表面特性の違いに大きく寄与している因子は、両鉱物におけるHOMOの分布の違いです。すなわち、交換性の陽イオンに対して供与されるであろう最も不安定な（高エネルギー状態、活性）電子が、構造中のどこに存在するかということです。図１０に示しましたように、バーミキュライトモデルの場合、HOMOはおもに表面酸素原子上に分布していました。それに対し、モンモリロナイトモデルの場合には、表面酸素原子と内部の酸素原子にほぼ同程度分布していました。このことは、バーミキュライトモデルの表面酸素原子の方が、モンモリロナイトモデルの表面酸素原子よりも、電子供与性に富んでいること、すなわちより活性であることを示しています。両鉱物において、負電荷をもつ粘土骨格が交換性陽イオンなどの陽イオンと相互作用する場合、クーロン引力に加えて、フロンティア軌道を通しての電子の授受が、その相互作用の大きさを決定しているのです。

　一般に、化学反応を支配するのはクーロン引力及び電子の授受であり、それぞれ charge control 及び frontier control と呼ばれています。粘土鉱物がアルカリ金属などと相互作用をする場合はフロンティア軌道（HOMO）の影響は小さいでしょうが、遷移金属元素や電子受容性の高い有機化合物のように強い相互作用をする相手の場合には、frontier control 的な性質は無視できなくなると思われます。しかしながら、これまで粘土の性質や他物質との間の相互作用をフロンティア理論に基づいて調べた例はほとんどありません。
　粘土科学の分野を見渡してみますと、未解決の問題や、理論解釈がどうもすっきりしないという問題の中で、分子軌道法のような理論的手法が大きな手助けになると思われることが、数多くあるように感じます。ほかの自然科学系分野でも似たような状況があるのではないでしょうか。一見完成されたかにみえる理論や暗黙の了解事項、経験則はあるが理論的裏付けがないものなど、もう一度現代科学の手法で再検討すべき事柄はいくらでも存在します。分子軌道法などの現代科学的手法は、単に現象に対する理由付けができるだけではありません。根源的な法則を明らかにすることによって、さらなる発展へのヒントを与えてくれるのです。