なお，雲母/スメクタイト混合層鉱物の分類には従来からよく使用されてきた不規則型と規則型という区分を便宜的に用いました。混合層構造は成分層の比率と積層タイプ（連結の仕方）に確率論を導入することでより厳密な解析が可能ですので，それらの解析成果に基づいて雲母/スメクタイト成分比と基本的な積層タイプ区分(Reichweite S=0,1,2,3,4)が即座に判定できる便利な判定図も公表されています（渡辺，1986）。この場合にはエチレングリコール処理後のX線回折実験が必要になりますが限定された試料間での混合層成分比の変動や基本構造の違いなどを詳しく比較検討する時にはとても有効です。
　雲母鉱物ではスメクタイトとの混合層構造のほかに，雲母層の積層構造の違い（ポリタイプ）が認められます。通常の雲母粘土鉱物によくみられるポリタイプは1M，2M1，1Mdの3種類ですが，このうち1Mと2M1はそれぞれが特徴的なhkl反射を示し，一方1Mdは明瞭なhkl反射が出現しない（積層構造に規則性がない）ことからX線回折パターンに注意すればポリタイプが混在する場合を含めて容易に識別できます（図7）。ただし黒鉱鉱床変質帯に見られる1Mdポリタイプは比較的スメクタイトを多く含む混合層試料に多いことからスメクタイト成分層を挟むことで雲母層の積層構造が乱されることによる言わば見掛け上の1Mdになっている点は注意が必要です。ポリタイプの違いについても変質帯産状との関係が明らかで，1Mと1Mdが変質帯全体に産出するのに対して，2M1は鉱床内部で混じるようになり特に鉱床中心部には特徴的に多く産出することから2M1には1Mよりも高い温度条件での生成が示唆されます。また，1Mと2M1の違いについては，化学組成との関係も明らかになっており，2M1では八面体組成が白雲母（muscovite）に近くほとんどAlで占められるのに対してAlの一部がFeやMgによって置換されてフェンジャイト（phengite）的になれば1Mになり，これらの組成変化はさらにd(060)の変化（1.498〜1.502Å）や赤外吸収スペクトルの波数変化（535〜528cm^-1）などともよく対応します。
　このように黒鉱鉱床変質帯では雲母鉱物の混合層成分比と化学組成が変質帯に対応しながら変化しますので， X線底面反射の半価幅や赤外吸収スペクトルの性質などを利用して変質帯全体の特徴や変化を追究することができます（東・白水，1975）。

　ここでは雲母粘土鉱物の性質にしか触れませんでしたが，黒鉱鉱床変質帯では緑泥石とスメクタイトも同様に混合層構造や化学組成が変化し， X線回折データを利用すればこれらの変化も比較的簡単に検討することができます。緑泥石鉱物については底面反射(14Å，7Å，4.7Å)の強度比を利用した三角ダイヤグラムがよく用いられますし（Shirozu，1974），スメクタイトについては相対湿度を制御したX線回折実験を行えば特定底面反射の半価幅と強度比からCa，Mg，Na，Kの層間イオン分布による混合層構造が解析できます（図8）。 これら黒鉱鉱床を構成する雲母，緑泥石，スメクタイトの鉱物学的性質とその変化を変質帯全体の特徴として捉えると，黒鉱鉱床を形成した鉱化作用に伴ってNaとCaの溶脱ならびにKとMgの添加が起こったことが明らかで，秋田県北部に多く開発された黒鉱鉱床群の中にはこの地化学的特徴に基づいた探査方針で新鉱床が見つかった例も報告されています（石川，1991）。

　表1にNH4含有量が異なる4試料の雲母鉱物（佐賀県泉山陶石，広島県豊蝋ロウ石，岡山県三石地区八木ロウ石，愛媛県砥部陶石）と合成トベライトの化学分析値を示し，図10と図11にはこれらのX線底面反射パターンと示差熱分析曲線（DTA）を示しました。KとNH4の含有量は互いに逆増減しながら変化しますが，これはK-雲母（muscovite）とNH4-雲母（tobelite）の間に連続固溶体が形成されることを意味しますし，Kに比べてNH4はイオン半径が少し大きいことから底面間隔が10.00Å（K-端成分）と10.36Å（NH4-端成分）の間で連続的に変化する性質もこのことをよく物語っています。一方図11の示差熱分析の結果にはNH4を含むことによる加熱特性の特徴がダイナミックな変化として現れています。通常のK-雲母では600℃付近での構造水(OH)の脱水が起こるだけですが，NH4-雲母では先ず層間イオンのNH4がNH3ガスとして離脱する反応が430℃で起こり，その後に構造水の脱水が2段階に分かれながら緩やかに進行し（550℃と750℃），そして985℃でムライト化が特徴的に起こります（反応式：2NH4Al2Si3AlO10(OH)2(tobelite) = Al6Si2O13(mullite) + 4SiO2(cristobalite) + 3H2O + 2NH3）。KとNH4がともに含まれる固溶体組成の場合でも，砥部産試料によく特徴が現れているようにKに富むドメインとNH4に富むドメインに分かれて加熱変化が進行し，NH4の多いドメインからは同様にムライト生成が見られますし（試料TとN），また比較的NH4含有量の少ない試料（Y）の示差熱分析でも微妙ですがムライト生成が見られます。つまりKとNH4をともに含む雲母は溶融によるガラス化を進めながら，その一方ではムライトが生成して耐火性を強める性質も併せ持っていることになり，相反する２つの特性を備え持つ点では極めて興味深い窯業原料鉱物ということができます。ロウ石鉱床産の雲母鉱物については実際に耐火度が測定された例も報告されており，その結果によればK-雲母ではSK18（溶倒温度1500℃）と耐火度が低く，NH4が多くなるとカオリンに匹敵するSK36（溶倒温度1790℃）の耐火度が得られています（Yamamoto, 1967）。

　以上の熱分析結果から明らかなように雲母鉱物のK/NH4組成比は窯業原料としての焼結または耐火特性を評価する基準に使えそうですので，４鉱床の多くの試料について可塑性評価に繋がる混合層成分比の変化とともにこれらの性質をX線回折パターンの特徴から比べてみました。（図12）。縦軸の1次底面反射半価幅からはスメクタイト成分層の見積もりとこれに関連する可塑性評価が可能ですし，横軸の底面間隔からは層間NH4比の見積もりとこれに関連する耐火性評価が可能になります。底面間隔としては便宜的に5次と4次の底面反射d値をそれぞれ5倍と4倍して求め，その平均値として測定しました。図12の結果にはそれぞれの鉱床別の特徴がよく現れており，特に砥部陶石と八木（三石）ロウ石の試料には可塑性と耐火性のいずれにも優れた特性を評価することができるようです。また江戸時代にわが国で最初に陶磁器原料として使われた泉山陶石の試料にも量的に多いわけではないですがNH4が普遍的に含まれており，良質の原料として利用されたことを伺わせる興味深い結果に思えます。